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XAFS光束线/实验站(BL14W1)
上海光源XAFS光束线/实验站(BL14W1)是一个基于多极wiggler光源、具有国际先进水平的高性能X射线吸收光谱实验装置,主要用于高能量分辨、高光谱纯度和高信噪比的X射线吸收精细结构谱学研究。
 


BL14W1光束线及实验站主要设备

中科院大连化学物理所包信和院士研究组与上海光源XAFS线站研究组密切合作,开展了纳米催化剂-原位化学反应条件的X射线吸收谱实验研究,该项实验对真实催化反应过程中的Pt-Fe纳米催化剂进行了原位X射线吸收谱结构表征。实验结果表明,当催化反应达到稳态时,催化剂表面的铁物种处于低价的亚铁状态,这很好地验证了包信和院士研究组从前期基础研究和理论分析得到的结论。该项研究在表面配位不饱和亚铁结构催化剂的构建、表征以及应用研究方面取得了重要突破,研究论文发表在Science杂志 (2010, 328, 1141),美国《C&E News》和英国《Chemistry World》同时对这一工作进行了报道。
催化是能源科学研究的核心问题,而催化剂结构及催化过程的动态原位表征是催化机理研究的关键。上海同步辐射光源以其高通量、高亮度、高准直性、及波长可调等不可替代的优点为催化科学领域提供了强有力的研究工具,特别适合于高空间分辨、高探测灵敏的动态原位研究。XAFS是同步辐射特有的研究原子周围局域电子和几何结构的有效方法。该方法与相关技术结合,在复杂组分、多相体系催化剂结构的研究方面具有不可替代的优势。


图1 表面配位不饱和亚铁结构催化剂理论   图2 催化剂表面铁物种处于低价的亚铁状态XAFS实验结果

包信和院士课题组长期从事催化研究,他们发现化工过程中非常重要的一类催化过程-选择氧化,在采用空气中的氧气作氧化剂时,往往需要较高的反应温度,才能使稳定的氧分子在催化剂作用下解离成具有高活性的原子氧物种。但是,这种活性氧物种在高温下往往选择性较差,在反应中不仅将反应物氧化成目标产物,还极易导致深度氧化、释放出大量的温室气体CO2,从而降低了资源的利用效率。因此,设计和调控催化剂以实现温和条件下分子氧的高效活化,是对催化基础理论和催化剂创制的一大挑战。在理解和认识自然界中高效加氧酶作用原理的基础上,采用多种先进的表面和纳米实验研究手段,经过八年多的艰苦努力,他们在贵金属铂表面创造性地构建了具有配位不饱和的亚铁纳米结构,成功地实现了室温条件下分子氧的高效活化,用于催化CO的低温脱除和甲醇的选择氧化等反应,取得了重要进展。在上述基础上,包信和研究组进一步成功制备出SiO2担载的颗粒尺度在2~4纳米左右的Pt-Fe催化剂,用于氢气中微量CO的催化脱除反应(PROX)。在室温条件下,CO的转化率和氧分子氧化CO的选择性均达到100%。该体系催化剂应用于富氢气氛下一氧化碳选择氧化,在质子膜燃料电池实际工作条件下,成功地实现了燃料氢气中微量CO的高效去除。这是世界上首次报道的用于燃料电池中CO高效脱除的实际应用结果,相关的催化剂制备技术和催化反应过程已申报国家发明专利。
但所有的常规表征手段都无法反应催化过程中的催化剂的真实情况,而原位XAFS手段正是解决这一问题的最好方法。研究组从2009年上海光源试运行开始就与线站人员合作,利用上海光源BL14W1 XAFS光束线站提供的先进实验条件,进行对真实催化反应过程中Pt-Fe催化剂进行原位X射线吸收谱表征的实验。通过合作研究,解决了现场原位化学反应配气系统技术和安全问题,改造了原位化学反应样品池及其温度控制系统,以及原位反应系统与实验数据采集系统的高效集成。经多次尝试对样品测试与分析,以及严格重复实验以验证结果的可靠性。真实催化反应过程中Pt-Fe纳米催化剂原位XAFS实验结果,反映出了中间价态FeO的存在,这一关键实验结果直接证明了前述工作的理论猜想。该项工作取得的可喜结果表明,上海光源已成为我国催化科学的先进研究平台,为我国催化科学研究的发展提供了强大的助力。

 
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